Ele já havia se tratado de um câncer no rim, diagnosticado anos antes. Casado há 62 anos com a atriz Nicette Bruno, Goulart deixa também três filhos, oa atores Beth Goulart, Bárbara Bruno e o dançarino Paulo Goulart Filho. Ainda não foram dadas informações sobre onde será realizado o velório e o enterro.
Seu último trabalho na TV foi no filme O Tempo e o Vento (2013). Considerado um dos maiores talentos do teatro brasileiro, onde construiu uma trajetória profícua, Goulart deixou sua marca na televisão e no cinema.